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論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

https://doi.org/10.1524/ract.2005.93.9-10.519
 被引用回数：31 パーセンタイル：87.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

https://doi.org/10.1021/ja031824u
 被引用回数：44 パーセンタイル：72.46(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

Uranium(VI) speciation at elevated temperatures and pressures by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

木村 貴海; 永石 隆二; 尾崎 卓郎; 有阪 真*; 吉田 善行

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.233 - 239, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875452

高温高圧水溶液(水熱溶液)は種々の地球環境において見いだすことができるが、水熱条件下でのウランの加水分解,錯形成などに関する実験的研究はきわめて少ない。水熱溶液中で金属イオンの分光測定を行うための光学セルを開発し、時間分解レーザー誘起発光分光法と組み合わせてウラン(VI)の発光特性の測定から状態分析(スペシエーション)を試みた。溶液の温度(298-473K),圧力(0.1-40MPa),pH,配位子濃度などをパラメータとして、ウラン(VI)の発光スペクトル及び発光寿命を測定し、熱力学モデル及びデータに基づいて計算した溶存種分布と比較した。発光寿命の温度依存性から、ウラン(VI)の水和イオン,加水分解種,硫酸錯体,及びフッ化物錯体の活性化エネルギーを決定した。これらの結果から、ウラン(VI)溶存種の計算に用いたモデル及びデータの妥当性を新溶存種生成の可能性とともに議論する。

論文

Fluoride complexation of rutherfordium (Rf, element 104)

Strub, E.*; Br$"u$chle, W.*; Eichler, R.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Glatz, J. P.*; Grund, A.*; G$"a$rtner, M.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kirbach, U.*; et al.

1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements; Extended Abstracts, 4 Pages, 1999/00

硝酸・フッ酸混合溶液を溶離液として104番元素ラザホージウム(Rf)のイオン交換挙動を同族のZr, Hf及び擬4族のThと比較した。特にフッ酸濃度に対する分配係数の変化を観測することで、それぞれの元素のフッ素イオンとの錯イオン形成の傾向を調べた。その結果、RfはZr, HfよりむしろThに近い挙動を示すことがわかった。錯体形成は一般的にイオン半径の影響を大きく受けるため、Rf$$^{4+}$$のイオン半径がTh$$^{4+}$$に近くHf$$^{4+}$$やZr$$^{4+}$$より大きいと考えると相対論拡大効果がアクチノイド収縮より大きな影響を与えている可能性を示す。

論文

Speciation study of uranium in the ternary system UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$-SO$$_{42-}$$ by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy (TRLFS)

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; G.Meinrath*

Uranium Mining and Hydrogeology II, p.227 - 235, 1998/00

水溶液中におけるウラニル(VI)イオン[UO$$_{22+}$$]種の化学形は環境条件下でのスペシエーションだけでなく、その配位構造及び結合の観点からも興味深い。二元系におけるUO$$_{22+}$$の錯形成は広範に研究されてきたが、三元錯体の生成についてはよく知られていない。本研究では、水溶液中のウランの直接的なスペシエーションに有効な時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)を用いて、三元系UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$-SO$$_{42-}$$を研究した。二元系UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$及びUO$$_{22+}$$-SO$$_{42-}$$において生成された単核錯体UO$$_{2}$$F$$_{n2-n}$$(n=1-4)及びUO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{n2-2n}$$(n=1-3)の蛍光波長と蛍光寿命に基づいて、三元系における単核三元錯体UO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{m}$$F$$_{n2-2m-n}$$(m=1-2,n=1-3)の生成を検討した。三元錯体の安定性、構造及びその環境放射化学研究における意義について議論する。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$系におけるDbの陰イオン交換挙動

加藤 瑞穂*; 安達 サディア*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 横北 卓也*; 小森 有希子*; 重河 雄大*; 末木 啓介*

no journal, , 

これまで、超アクチノイド元素である105番元素Dbのフッ化物錯体に関し、HF系及びHF/HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換樹脂への吸着挙動が調べられてきた。Dbの分配係数(Kd)は、同族元素であるNb, Ta及び擬同族元素のPaと比較してTa$$>$$Nb$$>$$Db$$>$$Paという順列であることが示されたが、その化学種までは分かっていない。最近、我々の研究グループではHF/HNO$$_{3}$$溶液系においてHF濃度の増加に伴うNbのKd値の急激な増加、化学種の変化を確認した。本研究では、Dbフッ化物錯体の化学種決定に向け、HF/1.0M HNO$$_{3}$$水溶液中での$$^{rm 88g}$$Nb, $$^{171}$$Ta及び$$^{262}$$Dbのオンライン陰イオン交換実験を行ったので報告する。

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